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B-C-N体系中新型超硬材料制备与性能研究

发布日期:2020-06-22 00:58 作者:哈尔滨麻将

  本文对硼碳氮体系中可能存在的新型超硬材料进行结构预测和实验合成两方面研究。采用第一性原理建立了六种稳定的B-C-N新结构和一种O-BN结构,并对其硬度和导电性进行预测;应用高温高压合成技术成功制备了新型纳米孪晶金刚石超硬材料,同时发现一种新型的M-diamond碳同素异形体,系统测试了纳米孪晶金刚石块体材料的力学性能和热稳定性。应用第一性原理预测出三种新的BC4N和三种BC6N结构模型,微观硬度计算结果表明它们均为潜在的超硬材料,其中o-BC4N-1结构具有最大维氏硬度为64GPa。能带结构计算发现D-BC6N-4结构具有导电性,R-BC4N结构具有绝缘性,其余四种结构呈现半导体性。利用第一性原理预测了一种新型的正交氮化硼结构O-BN,计算结果表明其为具有半导体性的超硬材料,分析了六方BN单层的“chair”和“boat”褶皱变形而获得O-BN的形成机制,并预测了压缩h-BN直接获得O-BN结构的可能途径。以h-BN和炭黑为原料,经高速喷射纳米化技术制备了B-C-N前驱物。在结构预测基础上,采用T25高温高压合成技术,在15~20GPa和1600~1850℃条件下,对B-C-N前驱物进行高温高压合成研究。结果表明在本实验的合成条件下没有获得三元B-C-N结构相,而是获得了纳米c-BN和纳米金刚石的混晶块体材料。硬度测试发现混晶块体材料中存在硬度极高的区域(维氏硬度最高达到271.6GPa),高分辨透射电镜分析发现极高的硬度区域存在大量的纳米金刚石孪晶结构。应用高速喷射纳米化技术,以高纯炭黑为原料,成功制备出洋葱结构碳的纳米粉体材料,其粒径分布在20-50nm。利用所获得的纳米洋葱结构碳,在18~25GPa和1850~2000℃条件下成功制备出极硬的纳米孪晶金刚石透明块体材料。透射电镜分析表明材料中含有大量的纳米孪晶结构,平均孪晶厚度可达5nm。纳米孪晶的存在极大地提高了材料的力学性能和热稳定性,其硬度比天然金刚石的硬度高出将近一倍,断裂韧性是天然金刚石的2-3倍;起始氧化温度比天然金刚石高200℃。在10~15GPa和1600~2000℃高温高压条件下,利用纳米洋葱结构碳为原料,成功合成出黑色纳米孪晶金刚石块体材料。该材料中含有更加细小的孪晶结构,在15GPa-1850℃条件下所获得样品的平均孪晶厚度仅为2.5nm。微观分析发现样品中存在一种新的具有单斜结构的M-diamond碳同素异形体。M-diamond合理分布在纳米孪晶金刚石晶粒间,使其获得极高的力学性能,其维氏硬度可高达320-340GPa,断裂韧性达到6.5-11.9MPa·m0.5。

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